中国散裂中子源(CSNS)首个用户实验的成果在Energy Storage Materials杂志上发表

  中国散裂中子源(CSNS)首个用户实验的科学成果于2018年6月14日在国际能源领域顶级期刊Energy Storage Materials(CiteScore: 13.31)杂志上在线发表。该项成果主要由中国科学院物理研究所散裂中子源靶站谱仪工程中心与清洁能源实验室E01组研究团队合作完成。
  该项研究在揭示高容量阳离子无序锂离子电池富锂正极材料结构和机理方面取得了重要进展。目前,锂离子电池已经广泛应用于便携式消费电子产品领域。电动汽车、智能电网等大规模储能领域的兴起对锂离子电池提出了更高的能量密度要求。作为重要组成部分,正极材料在高能量密度锂离子电池的发展中起着关键作用。因此,探索和开发高比容量的正极材料显得尤为重要。物理所博士生赵恩岳在散裂中子源靶站谱仪工程中心王芳卫研究员和清洁能源实验室李泓研究员、禹习谦副研究员共同指导下,发现了一种氟掺杂化学组分为Li1.2Ti0.35Ni0.35Nb0.1O1.8F0.2的新型阳离子无序高容量富锂正极材料。利用中子衍射、同步辐射X射线衍射、X射线对分布函数分析、X射线吸收谱等多种先进表征手段并结合第一性原理计算系统地研究了该新型材料的结构演化、离子迁移、电荷补偿等机理。研究结果表明该材料的高比容量来源于过渡金属阳离子和阴离子(O2-)的协同电荷储存。此外,该材料在经过长周期的循环后仍然能保持其结构稳定性。
  由于过渡金属等重原子的存在,X射线对锂及氧等轻原子相对不太敏感,因此为了更加准确地探测该材料在脱嵌锂过程中的结构变化,中子衍射无疑是一个很好的工具。此外,通过精巧的实验设计,利用各元素的中子散射长度特性结合材料的电化学性能需求实现了该材料中处于同一占位的阳离子中子散射长度之和远远小于材料中阴离子的中子散射长度,其结果是阳离子位对中子散射强度近乎无贡献从而实现了对阴离子位的精确探测。这一独特的化学元素组合,非常有利于中子衍射精准分析该材料在脱嵌锂过程中阴离子骨架结构的演化。经过严格的用户实验评选程序,结合谱仪现有性能指标,物理所博士生赵恩岳在谱仪科学家物理所/中国散裂中子源何伦华研究员和高能所/东莞中子科学中心陈洁副研究员等的帮助下,在中国散裂中子源(CSNS)通用粉末衍射谱仪(GPPD)上开展了第一个用户实验,分别采集了Li1.2Ti0.35Ni0.35Nb0.1O1.8F0.2材料化学脱嵌锂前后的中子粉末衍射数据。中子衍射定量分析结果证实了该材料在脱嵌锂过程中强劲稳定的阴离子骨架结构。这一重要结果为揭示阳离子无序富锂正极材料结构与电化学性能之间的构效关系提供了基础,也为进一步开发高容量体系的正极材料提供了指导。
  由中国科学院高能物理研究所和物理研究所共建的位于广东东莞的中国散裂中子源CSNS是我国“十一五”国家重大科技基础设施,也是我国第一个脉冲式散裂中子源,与美国散裂中子源SNS、日本散裂中子源J-PARC和英国散裂中子源ISIS构成了目前世界上主要的四大脉冲式散裂中子源。CSNS于2017年8月首次打靶成功并获得中子束流,11月达到打靶束流功率的验收指标,并于2018年3月25日通过了工艺鉴定和验收,成为粤港澳大湾区重要的大科学装置之一。该项工作中的中子粉末衍射数据是CSNS建成以来的首个用户实验数据,其中子衍射实验全部依托CSNS通用粉末衍射谱仪(GPPD)完成,该谱仪由物理所何伦华研究员负责设计与建造。CSNS通过前期调试、工艺鉴定和验收后,其首个用户实验就成功获得了高质量的数据并迅速发表了高水平的物理成果,充分表明CSNS已经初步具备成为我国中子散射研究最先进平台的潜力,具有十分重要的意义。中国散裂中子源的建成为松山湖材料实验室建设成为国家材料科学研究重地,成为国际知名材料科学研究机构奠定了坚实的基础。
  中国科学院高能物理研究所和东莞中子科学中心的部分研究人员参与了该项工作。该工作得到了科技部国家重点研发计划,国家材料基因组计划,国家自然科学基金,北京市科委的支持。
  论文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S240582971830415X

图1中国散裂中子源航拍图以及Li1.2Ti0.35Ni0.35Nb0.1O1.8F0.2材料的电化学性能结果。

图2 Li1.2Ti0.35Ni0.35Nb0.1O1.8F0.2材料在电化学长周期循环过程中的结构演化结果。

图3 Li1.2Ti0.35Ni0.35Nb0.1O1.8F0.2材料化学脱嵌锂前后的中子粉末衍射结果。

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